نام پژوهشگر: پروانه نخستین پناهی

مطالعه کاهش کاتالیزوری انتخابی اکسیدهای نیتروژن (nox) توسط نانوکاتالیزورهای تک فلزی و دو فلزی برروی پایه های متداول - طراحی و بهینه سازی کاتالیزور
پایان نامه وزارت علوم، تحقیقات و فناوری - دانشگاه تبریز - دانشکده شیمی 1392
  پروانه نخستین پناهی   داریوش سالاری

در کار پژوهشی حاضر ابتدا فلزات واسطه مختلف مانند آهن، مس، منگنز، کبالت و... بر روی پایه های متفاوت مانند زئولیت طبیعی، زئولیت y، زئولیت zsm-5، آلومینا، ساپو و... بارگذاری شده و در فرایند کاهش کاتالیزوری انتخابی اکسیدنیتروژن با آمونیاک در حضور اکسیژن در سامانه آزمایشگاهی طراحی شده تست شدند. نتایج نشان داد که زئولیت zsm-5 و sapo-34 بارگذاری شده با فلزات واسطه مختلف، کارایی خیلی خوبی از خود نشان دادند و در بین فلزات مختلف بارگذاری شده نیز، فلز مس بیشترین فعالیت را از خود نشان داد (80% تبدیل اکسید نیتروژن به نیتروژن با کاتالیزور cu/zsm-5 در دمایc °300 و 78% تبدیل اکسید نیتروژن به نیتروژن با کاتالیزور cu/sapo-34 در دمای c°300). در ادامه جهت افزایش بیشتر فعالیت این کاتالیزورها به ویژه در دماهای پایین، بررسی های بیشتری روی این کاتالیزورها انجام شد. پارامترهای عملیاتی فرایند nh3-scr با طراحی آزمایش با روش تاگوچی بهینه شده و تحت شرایط بهینه به دست آمده تبدیل اکسیدنیتروژن به نیتروژن با کاتالیزورcu-zsm-5 به 1/63 % در دمای c°250 و 86/94 % در دمای c°300 رسید. سپس تاثیر اضافه کردن فلز دوم روی فعالیت کاتالیزور cu-zsm-5 بررسی شده و مشاهده شد که فعالیت کاتالیزورهای دو فلزی بیشتر از تک فلزی بوده و کاتالیزور fe-cu/zsm-5 بیشترین فعالیت را در تبدیل اکسیدنیتروژن از خود نشان داد (67% در دمای c°250 و 93% در دمای c°300). در مرحله بعد پارامترهای تهیه کاتالیزور fe-cu/zsm-5 با روش رویه پاسخ سطح بهینه شد: بارگذاری آهن wt%2/4، دمای کلسیناسیون c°577 و دمای تلقیح c°5/43. تبدیل اکسیدنیتروژن تحت این شرایط بهینه تهیه کاتالیزور به 7/78% در دمای c°250 رسید. برای بررسی تاثیر روش تهیه بر فعالیت کاتالیزورهای cu/zsm-5 وcu/sapo-34 ، این 2 کاتالیزور علاوه بر روش تلقیح با روش های دیگری مانند اولتراسونیک، هیدروترمال و هم رسوبی با عامل رسوب دهنده های هیدروکسیدسدیم و اوره نیز تهیه شده و در فرایند nh3-scr تست شدند، نتایج نشان داد که روش تهیه کاتالیزور، تاثیر زیادی روی فعالیت کاتالیزور دارد. کاتالیزورcu/zsm-5 تهیه شده با روش هم رسوبی اوره و کاتالیزورcu/sapo-34 تهیه شده با روش اولتراسونیک فعالیت بیشتری نسبت به روش های تهیه دیگر از خود نشان دادند (4/82% تبدیل اکسیدنیتروژن به نیتروژن با کاتالیزورcu/zsm-5 تهیه شده با هم رسوبی اوره و 2/86% تبدیل اکسیدنیتروژن به نیتروژن با کاتالیزور cu/sapo-34 تهیه شده با اولتراسونیک در دمای c°250). آنالیز احیا با برنامه دمایی (h2-tpr) نشان داد که دمای کاهش کاتیون هایcu2+ ایزوله درcu/sapo-34 تهیه شده با روش اولتراسونیک و cu/zsm-5 تهیه شده با روش هم رسوبی اوره نسبت به سایر روش ها کمتر است و این نشانگر این است که کاتیون هایcu2+ ایزوله در این کاتالیزورها راحت تر کاهیده می شوند. آنالیز واجذب آمونیاک با برنامه دمایی (nh3-tpd) نیز نشان داد که این 2 کاتالیزور دارای خصلت اسیدی بیشتر در مقایسه با سایر کاتالیزورها می باشند. در بخش آخر کار تاثیر نوع فلز و پایه بر کارایی کاتالیزورهای فلزی پایه دار در راندمان تبدیل اکسیدنیتروژن به نیتروژن، با استفاده از شبکه عصبی مصنوعی مدلسازی شده و نتایج نشان داد که نوع فلز نسبت به نوع پایه تاثیر زیادی در راندمان تبدیل اکسیدنیتروژن به نیتروژن را دارد.