امروزه، افزایش قیمت نفت سبب ایجاد رویکردی جدی در ایجاد یک تکنولوژی جایگزین برای تولید سوخت های قابل حمل شده است. فرایند تبدیل گاز به مایع میتواند یک گزینه مناسب برای کاهش بحران جاری نفت باشد. در قلب این طرح جدید فرآیندی به نام سنتز فیشر تروپش که نزدیک به نه دهه پیش اختراع شده است، میباشد. از آنجا که تفسیر کیفی نتایج تجربی برای تشریح یک مکانیسم جامع معمولا محدود میباشد، مدل سازی سینتیکی ابزاری قدرتمند برای تشریح مجموعه واکنش های شیمیایی انجام شده بر سطح کاتالیست می باشد. در این تحقیق، یک مطالعه تجربی بر روی کاتالیست 40%fe/60%ni/10wt%la2o3 در یک میکرو راکتور بستر ثابت جهت توسعه یک معادله سینتیکی ماکرو برای واکنش سنتز فیشر تروپش در شرایط عملیاتی: دما برابر با 260-220 درجه سانتیگراد، فشار: 12-1 بار، نسبت h2/co ورودی به راکتور برابر با 2-1 (مول/مول) و در سرعت فضایی ثابت 4500 (بر ساعت) انجام گرفته شد. تمامی آزمایشات در شرایط عدم وجود مقاومت های انتقال جرمی-فیلمی انجام شده است. این نتیجه بدست آمد که دو معادله نیمه تجربی بر معادلات سرعت دو پارامتری بر اساس دیدگاه لانگمویر-هینشلوود-هوگن-واتسون ارجحیت دارند. همچنین با در نظر گرفتن تاثیر آب بر سینتیک واکنش، این نتیجه بدست آمد که داده های آزمایشگاهی این مطالعه به خوبی با یک معادله تجربی قانون توانی به شکل تطبیق داده می شود. اما یک مکانیسم دقیق بر اساس مکانیسم های پذیرفته شده در سنتز فیشر تروپش برای سیستم مورد بررسی پیش بینی نشد. پارامترهای سینتیکی با استفاده از روش لوونبرگ-مارکوارد تعیین شد و توسط تحلیل آماری اعتبار دهی شده است و انرژی فعال سازی ظاهری در گستره 63-53 کیلو ژول بدست آمد. در پایان نیز تاثیر اهداف مختلف بر روی ناحیه عملکرد بهینه راکتور و مفاهیم آن بر طراحی فرایند بررسی شده است.

در این پروژه تحقیقاتی، برای نخستین بار یک سیستم سه فلزی حاوی آهن- منگنز-کبالت برای سنتز فیشر-تروپش مورد استفاده قرار گرفت. این تحقیق شامل چهار بخش عمده است، در بخش اول کاتالیست سه فلزی از روش همرسوبی تهیه گردید و شرایط تهیه این کاتالیست شامل اثر ساپورتهای مختلف، اثر مقدار ساپورت بهینه، اثر پروموترهای مختلف، اثر زمان خشک کردن کاتالیست، اثر دمای خشک کردن کاتالیست، اثر دمای کلسیناسیون، اثر زمان کلسیناسیون و اثر جو کلسیناسیون مورد بررسی قرار گرفت و کاتالیست حـاوی fe-co-mn/10wt%mgo که پیش ســـــاز آن در°c 120 برای 16 ساعت خشک کردیده و °c 600 برای 6 ساعت در جو هوا کلسینه گردیده بود بهترین عملکرد را داشته و در بخش دوم اثر شرایط عملیاتی به شرح دمای احیا، زمان احیا، اثر عامل احیا کننده، اثر نسبت h2/n2 روی احیا، اثر نسبت خوراک ورودی h2/co، اثر سرعت فضائی (ghsv)، اثر دمای واکنش و اثر فشار واکنش مورد بررسی قرار گرفت و بهترین شرایط عملیاتی به این شرح بدست آمد: کاتالیست احیا شده در °c400 برای مدت 12 ساعت توسط عامل احیا کننده هیدروژن که تحت نسبت خوراک h2/co=2/1 و دمای °c300 و فشار 1 بار وارد واکنش گردیده بود، دارای بهترین عملکرد می باشد. در بخش سوم کاتالیست سه فلزی آهن-منگنز-کبالت بهینه شده از سه روش دیگر هم سنتز و در شرایط عملیاتی بهینه شده برای هیدروژناسیون منوکسیدکربن مورد تست قرار گرفتند؛ نتایج بدست آمده نشان دادند کاتالیست تهیه شده به روش همرسوبی بهترین عملکرد را دارا میباشد. در بخش چهارم سینتیک واکنش سنتز فیشر-تروپش روی کاتالیست سه فلزی تهیه شده به روش همرسوبی در شرایط عملیاتی: t=290-320 °c، p=1-10 bar، h2/co=1/1-3/1 و سرعت فضائی h-14500 مورد بررسی قرار گرفت. تمام آزمایشات سینتیکی در شرایط عدم وجود مقاومت های انتقال جرمی-فیلمی انجام شدند. نتایج آزمایشات سینتیکی نشان داد که معادله سرعت واکنش به صورت: -r_co= (k_p. b_co. p_co. ?b_h?_2. ?p_h?_2)/((1+ b_co. p_co+?b_h?_2 ?. p_h?_2 )^2 ) بدست می آید. که نشان می دهد سنتز فیشر-تروپش روی این کاتالیست از مکانیسم لانگمیر-هینشلوود-هوگن-واتسون پیروی کرده و هر دو مولکول co و h2 به صورت تفکیک نشده روی سطح جذب می شوند. انرژی فعالسازی واکنش برابر 82.520 kj/mol بدست آمد.

چکیده ندارد.

در این تحقیق، کاتالیست های موثر و پایداری برای تولید اتیلن و پروپیلن از گاز سنتز تهیه شدند. در تهیه این کاتالیست ها از نمکهای نیترات فلزات مورد نظر استفاده شد و کربنات سدیم به عنوان عامل رسوب دهنده به کار رفت. چندین مجموعه کاتالیست های ‏‎fe/al2o3, fe/mno, co/ceo2, cu/mno, co/mno/fe/ti/zno/k2o, cu/co‎‏ با زمان های عمردهی به رسوب بین 0 تا 300 دقیقه با استفاده از روش همرسویی تهیه شدند. طیف ها و عکس های مربوط به کاتالیست ‏‎cu/mno‎‏ با زمانهای مختلف عمردهی توسط پراش ایکس، میکروسکوپ الکترونی و احیای برنامه ریزی شده دمایی تهیه و تفسیر شد. یک واحد آزمایشگاهی شامل یک واکنشگاه از جنس فولاد ضد زنگ جهت تست کاتالیست در آزمایشگاه ساخته شد. کاتالیست های ساخته شده در شرایط مختلفی مورد آزمایش قرار گرفت و مواد اولیه و محصولات توسط دستگاه گاز کروماتوگراف مدل وریان 3400 تجزیه و شناسایی شدند. تست مجموعه کاتالیست های مختلف نشان داد که کاتالیست ها، گزینش پذیری بیشتری نسبت به اولفین های سبک نظیر اتیلن و پروپلین دارند، کاتالیست ‏‎co/cco2‎‏ با زمان عمردهی 165 دقیقه با درصد تبدیل 17% گزینش پذیری 44% نسبت به اتیلن و 6/1% نسبت به پروپیلن داشت. از بین کاتالیست های ‏‎co/mno‎‏، کاتالیست با زمان عمردهی 45 دقیقه، دارای گزینش پذیری 5/8% نسبت به اتیلن و 6/5% نسبت به پروپیلن داشت. از تست مجموعه کاتالیست های آهن این نتیجه حاصل شد که کاتالیست ‏‎fe/ti/zno/k2o‎‏ درصد تبدیل 46% و گزینش پذیری 2/3% نسبت به اتیلن دارد. معادله سینتیکی کاتالیست ‏‎co/ceo2‎‏ بررسی شد.

چکیده ندارد.