نام پژوهشگر: مهدیه صفرپور

مطالعه فرآیند تلفیقی اکسایش فتوکاتالیزوری و فتوالکتروفنتون با استفاده از نانوذرات دی اکسید تیتانیم و الکترود گرافیت اصلاح شده با نانو لوله های کربنی در تصفیه آب های آلوده به مواد رنگزا
پایان نامه وزارت علوم، تحقیقات و فناوری - دانشگاه تبریز - دانشکده شیمی 1390
  مهدیه صفرپور   علیرضا ختایی

الکترود کاتد مورد استفاده در فرآیند الکتروفنتون نقش مهمی در میزان کارایی این فرآیند برای حذف آلاینده های آلی دارد. در بخش اول پروژه ی حاضر ابتدا اقدام به طراحی کاتدی با روش ساخت آسان، طراحی ساده و مقرون به صرفه جهت تولید الکتروشیمیایی h2o2 شده است. همچنین بدلیل قیمت بالای اکسیژن خالص، امکان استفاده از هوا بعنوان منبع اکسیژن لازم در این فرآیند مورد بررسی قرار گرفته است. برای ساخت الکترود کاتد، کربن فعال و نانولوله های کربنی برروی صفحات گرافیتی تثبیت شده و در ادامه توانایی هریک از این الکترودها برای تولید h2o2 مورد نیاز در فرآیند الکتروفنتون در حضور هوا بررسی شده است. نتایج حاصل نشان داد که میزان تولید h2o2 توسط الکترود نانولوله های کربنی تثبیت شده بر روی گرافیت (گرافیت (cnt/در مدت زمان 180 دقیقه، تقریباً سه برابر الکترود کربن فعال تثبیت شده بر روی گرافیت) گرافیت(ac/ و هفت برابر الکترود گرافیت می باشد. نتیجه ی بدست آمده با استفاده از آنالیزهای الکتروشیمیایی ولتامتری چرخه ای (cv) و ولتامتری روبشی خطی (lsv) و نیز تصاویر sem و afm الکترودهای بکار رفته بررسی و تأیید شده است. با توجه به نتایج بدست آمده که نشان دهنده ی توانایی الکترود گرافیتcnt/ در تولید الکتروشیمیایی h2o2 بوده است، در ادامه ی آزمایش های این پروژه از این الکترود بعنوان کاتد در سیستم الکتروشیمیایی بهره گرفته شده است. در ادامه به منظور یافتن شرایط بهینه برای تولید الکتروشیمیایی h2o2، تأثیر پارامترهای مختلف عملیاتی مانند شدت جریان اعمالی به سیستم الکترولیزی، ph محلول، غلظت الکترولیت بکاررفته و سرعت هوادهی محلول بر میزان تولید h2o2 بررسی شده است. از طرف دیگر، در سال های اخیر امکان تلفیق فرآیندهای مختلف اکسایش پیشرفته برای افزایش بازده آنها، ایده ای جدید و جالب برای محققین بوده است. در بخش دوم پروژه ی حاضر فرآیند تلفیقی فتوالکتروفنتون با استفاده از کاتد طراحی شده در قسمت اول (گرافیتcnt/) و اکسایش فتوکاتالیزوری با استفاده از نانوذرات tio2 برای حذف ماده ی رنگزای آلی زرد اسیدی 36 از محلول های آبی مورد بررسی قرار گرفته است. نانو ذرات tio2 بکار رفته با استفاده از اتصال دهنده ی متیل تری متوکسی سیلان بر روی صفحات شیشه ای تثبیت گردیده است. به منظور بررسی خواص سطحی صفحات شیشه ای پوشش یافته با نانو ذرات tio2 و نیز تعیین مشخصات نانو ذرات tio2 مورد استفاده از تصاویر sem، tem و طیف xrd بهره گرفته شده است. از روش رویه پاسخ (rsm) برای مدلسازی و بهینه سازی فرآیند تلفیقی فتوالکتروفنتون- فتوکاتالیز (pef/tio2)استفاده شد و تأثیرات منفرد و متقابل متغیرهای مستقل فرآیند بر روی متغیر پاسخ (راندمان حذف) بررسی گردید. شرایط بهینه بدست آمده توسط روش رویه پاسخ برای متغیرهای غلظت اولیه زرد اسیدی 36، غلظت اولیه fe3+، شدت جریان الکتریکی و زمان انجام فرآیند به ترتیب برابر با 25 میلی گرم بر لیتر، mm 15/0، 115 میلی آمپر و 127 دقیقه تعیین گردید. فرآیند تلفیقیpef/tio2 قادر به حذف بیش از 83% از زرد اسیدی 36 در این شرایط بوده است. آنالیز واریانس ضریب همبستگی بالایی را برای مدل پیشنهاد شده نشان داد (9867/0r2= و 9751/0adjusted-r2=). با استفاده از آنالیز gc-ms اقدام به شناسایی محصولات جانبی تولید شده در طی فرآیند حذف و توسعه مسیری جهت پیش بینی مکانیسم واکنش تخریب گردید. در بخش سوم و پایانی این پروژه امکان حذف مخلوطی از مواد رنگزای زرد اسیدی 36، قرمز اسیدی 14 و زرد بازی 28 که از جمله رنگزاهای مورد استفاده در صنایع نساجی و رنگرزی می باشند، توسط فرآیند تلفیقی pef/tio2 بررسی گردید. بدلیل همپوشانی طیف جذبی این مواد رنگزا و عدم امکان اندازه گیری همزمان آنها با روش کالیبراسیون تک متغیره، از روش حداقل مربعات جزئی (pls) برای اندازه گیری همزمان غلظت هرکدام از مواد رنگزا در مخلوط های مربوطه استفاده شد. در این بخش نیز از روش rsm برای مدلسازی و بهینه سازی فرآیند تلفیقی استفاده شده و تأثیرات منفرد و متقابل متغیرهای مستقل فرآیند بر روی متغیر پاسخ (راندمان حذف) بررسی گردید. مقادیر r2 بدست آمده (965/0، 943/0 و 947/0 به ترتیب برای زرد اسیدی 36، قرمز اسیدی 14 و زرد بازی 28) توانایی مدل حاصل را برای مدلسازی فرآیند تلفیقی فتوالکتروفنتون- فتوکاتالیز نشان داد.